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中國(guó)科學(xué)院昆明植物研究所植物化學(xué)與西部植物資源持續(xù)利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室在活性天然物質(zhì)產(chǎn)生的分子機(jī)理研究領(lǐng)域取得重要研究進(jìn)展。

Vibralactone是該所劉吉開(kāi)課題組從高等真菌褐蓋韌革菌Boreostereum vibrans 中發(fā)現(xiàn)的具有很強(qiáng)的胰脂肪酶抑制劑活性的小分子，其罕見(jiàn)的4/5融合雙環(huán)內(nèi)酯骨架在真菌體內(nèi)如何形成，始終是一個(gè)謎。課題組運(yùn)用13C同位素標(biāo)記譜（isotopologue profiling）、定量核磁共振以及代謝譜技術(shù)，結(jié)合酶化學(xué)與基因表達(dá)實(shí)驗(yàn)證據(jù)，揭示Vibralactone的雙環(huán)內(nèi)酯骨架既不是聚酮也不是倍半萜來(lái)源，而是由莽草酸和苯丙氨酸途徑的芳環(huán)衍生而來(lái)，直接前體很可能是對(duì)羥基苯甲酸。芳環(huán)的單加氧擴(kuò)環(huán)以及中間體七元環(huán)的分子內(nèi)環(huán)化，可以說(shuō)是這條途徑上最引人入勝的酶反應(yīng)，其中很可能蘊(yùn)含不同尋常的酶催化機(jī)理。同時(shí)，該研究還表明vibPT 參與Vibralactone的生物合成，這也是擔(dān)子菌第一個(gè)鑒定功能的芳環(huán)異戊烯基轉(zhuǎn)移酶（aromatic prenyltransferase）基因?！?

Vibralactone出乎意料的生物合成途徑，再次顯示了真菌非凡的創(chuàng)造力。以上研究發(fā)現(xiàn)，不僅為進(jìn)一步闡明Vibralactone生物合成的分子機(jī)理打下基礎(chǔ)，也為天然產(chǎn)物的生物合成研究開(kāi)辟了新的視野。由昆明植物所曾英課題組和劉吉開(kāi)課題組共同完成的“Elucidating the Biosynthetic Pathway for Vibralactone, a Novel Pancreatic Lipase Inhibitor with a Fused Bicyclic β-Lactone” 研究論文于今年2月發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上（Angewandte Chemie International Edition 2013, 52: 2298–2302 http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201208182/abstract）。本研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金（31170061）以及973項(xiàng)目（2009CB522300, 2013CB127500）的資助和該所儀器分析測(cè)試中心的技術(shù)支持。

 韌革菌素Vibralactone(1)的生物合成途徑解析

 三重四極桿串聯(lián)質(zhì)譜檢測(cè)韌革菌無(wú)細(xì)胞體系中七元環(huán)中間體3 (正常的和13C標(biāo)記的)通過(guò)分子內(nèi)環(huán)化生成韌革菌素(1)