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許剛研究組在Chemical Reviews上發(fā)表有關(guān)天然PPAP的研究綜述 文章來(lái)源:植物化學(xué)與西部植物資源持續(xù)利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 | 發(fā)布時(shí)間:2018-02-22 | 作者:許剛 | 瀏覽次數(shù): | 【打印】 【關(guān)閉】 天然PPAP(polycyclic polyprenylated acylphloroglucinol)是特異性分布于廣義藤黃科(Guttiferae)植物中一類具有復(fù)合生源途徑的特色天然產(chǎn)物類群。其核心骨架多為其它類型天然產(chǎn)物少見(jiàn)的橋環(huán)、螺環(huán)、金剛烷等,結(jié)構(gòu)中?;姆N類、異戊烯基的位置和數(shù)量、異戊烯基的氧化與環(huán)合、以及不同類型的次級(jí)環(huán)化造就了PPAP結(jié)構(gòu)的多樣性和復(fù)雜性。由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)、特異性的分布以及廣泛的生物活性,受到了植物化學(xué)、藥理學(xué)和有機(jī)合成化學(xué)等相關(guān)學(xué)科的高度關(guān)注,近年來(lái)已經(jīng)成為了國(guó)際熱點(diǎn)研究方向。據(jù)統(tǒng)計(jì)截止2005年所報(bào)道的天然PPAP僅119個(gè);而近10年來(lái)發(fā)現(xiàn)的數(shù)量已經(jīng)超過(guò)了400個(gè);更重要的是這些分子的活性和合成研究在近年來(lái)也取得了巨大進(jìn)展。
中國(guó)科學(xué)院昆明植物研究所植物化學(xué)與西部植物資源持續(xù)利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室許剛研究組自2008年開(kāi)始從事天然PPAP的結(jié)構(gòu)與生物活性研究;至今已發(fā)現(xiàn)了天然PPAP近400個(gè),其中新化合物200多個(gè),新骨架20余種;并發(fā)現(xiàn)多個(gè)具有顯著生物活性的PPAP;以仿生合成的思路實(shí)現(xiàn)多種結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)化,并在此基礎(chǔ)上糾正了多種前人發(fā)表的錯(cuò)誤結(jié)構(gòu)。上述工作以第一/通訊作者在“Chem. Commun.”和“Org. Lett.”等重要雜志上發(fā)表相關(guān)研究論文24篇(學(xué)科top15%論文12篇);申報(bào)專利多項(xiàng);研究成果7次被 “Nat. Prod. Rep.”評(píng)為“研究熱點(diǎn)”。鑒于研究組在這一領(lǐng)域的貢獻(xiàn),2016年10月化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊Chemical Reviews邀請(qǐng)研究組撰寫天然PPAP的評(píng)論綜述?!?/span>Chemical Reviews”是由美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)發(fā)行的綜合評(píng)述性期刊,2016年影響因子為47.928,在全球所有SCI雜志中排名第四。 經(jīng)過(guò)近一年時(shí)間的文獻(xiàn)調(diào)研、收集整理以及分析及撰寫,論文最終得到了評(píng)審專家的高度好評(píng)。目前該論文“Research Progress of Polycyclic Polyprenylated Acylphloroglucinols”已在線發(fā)表(DOI: 10.1021/acs.chemrev.7b00551)。論文不僅對(duì)天然PPAP的結(jié)構(gòu)、藥理學(xué)和全合成研究進(jìn)展進(jìn)行了總結(jié),還重點(diǎn)對(duì)文獻(xiàn)中的一些不妥之處提出了自己的觀點(diǎn):(1)進(jìn)一步修正了type C型PPAP的結(jié)構(gòu),證實(shí)了橋環(huán)型PPAP只有type A和B兩類,并提出了PPAP結(jié)構(gòu)分類的新觀點(diǎn)(下圖);(2)對(duì)部分PPAP的構(gòu)型進(jìn)行了批判性的評(píng)述和修正。尤其是針對(duì)橋環(huán)型PPAP的C-7位取代基的構(gòu)型問(wèn)題,通過(guò)大量的數(shù)據(jù)分析對(duì)比,修正了多個(gè)化合物的C-7位相對(duì)構(gòu)型。(3)整合并統(tǒng)一了迄今為止所有PPAP中存在的同構(gòu)異名和同名異構(gòu)的結(jié)構(gòu),并厘清部分化合物的俗名。本論文為相關(guān)學(xué)科研究者提供了全面、準(zhǔn)確的參考,并在PPAP的成藥性制約因素及改善、有機(jī)合成的挑戰(zhàn)方向等方面也提出了自己的觀點(diǎn)。 昆明植物研究所楊興偉副研究員為本論文的第一作者,許剛研究員為通訊作者,并得到了美國(guó)肯塔基大學(xué)Robert B. Grossman教授的支持。 天然PPAP的結(jié)構(gòu)多樣性及可能的生源網(wǎng)絡(luò)圖 (責(zé)任編輯:李雪) |
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